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Nenni fu partigiano durante la Guerra civile spagnola, dove venne nominato commissario politico nelle Brigate Internazionali e combatté al fianco di democratici provenienti da tutto il mondo. Per narrare al meglio questa esperienza egli scrisse dei diari privati e soprattutto un libro dal titolo significativo, Spagna che, oltre che a narrare le vicende storiche e politiche del massacro perpetuato dai franchisti, costituisce una raccolta dei discorsi del leader socialista che danno bene il senso di quello che la vicenda spagnola rappresentò nella storia europea e nella vita degli antifascisti. Anche durante la Seconda guerra mondiale aderì alla Resistenza e fu uno dei membri più influenti delle Brigate Garibaldi. Nell'estate del 1943, all'indomani della caduta del duce, venne confinato a Ponza: riuscì comunque a liberarsi ed a trasferirsi a Roma dove, insieme a Sandro Pertini, Giuseppe Saragat e Lelio Basso, riuscì ad unificare tutti i socialisti italiani in un unico movimento: il Partito Socialista di Unità Proletaria.