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A Londra, cerca di ricostituire i legami fra gli aderenti della Lega dispersi dopo le sconfitte delle rivoluzioni: nel settembre 1849 viene ricostituito il Comitato centrale della Lega dei Comunisti e nel marzo 1850 esce mensilmente ad Amburgo, sotto la direzione di Marx, la Nuova Gazzetta Renana. Nell'aprile, insieme con blanquisti e cartisti, si costituisce l'Associazione universale dei comunisti rivoluzionari per «il rovesciamento delle classi privilegiate e la loro sottomissione alla dittatura del proletariato, mantenendo la rivoluzione in permanenza fino alla realizzazione del comunismo, che deve essere l'ultima forma di organizzazione del genere umano».
Analizzando gli insegnamenti di quel periodo, Marx ed Engels sottolineano la necessità dell'organizzazione e delle alleanze sia con le forze democratiche, senza però dimenticare che queste vogliono conservare il capitalismo, che va invece abbattuto, che con le masse contadine, alle quali occorre prospettare i vantaggi della confisca rivoluzionaria dei grandi latifondi da trasformare in aziende agricole statali.
Ma si manifestano contrasti all'interno della Lega; per Marx non ci sono prospettive rivoluzionarie immediate, mentre una parte guidata da Willich e Schapper propone un'immediata ripresa dell'attività rivoluzionaria: per Marx, «al posto della considerazione critica, la minoranza ne mette una dogmatica, al posto di una materialistica, ne mette una idealistica. Per essa, invece delle condizioni effettive, diventa ruota motrice della rivoluzione la nuda volontà. Mentre noi diciamo agli operai: voi dovete attraversare 15, 20, 50 anni di guerre civili e di lotte popolari non soltanto per cambiare la situazione ma anche per cambiare voi stessi e per rendervi capaci del dominio politico, voi dite invece: noi dobbiamo giungere subito al potere, oppure possiamo andare a dormire! Mentre noi richiamiamo in particolare gli operai tedeschi sul fatto che il proletariato tedesco non è ancora sviluppato, voi adulate nel modo più goffo il sentimento nazionale e i pregiudizi di casta dell'artigiano tedesco, cosa che comunque dà più popolarità».
Il 15 settembre 1850 avviene la scissione: gli aderenti alla frazione marxista, spostata a Colonia, viene processata dalla magistratura prussiana e, nel novembre 1852, i suoi membri sono condannati ad alcuni anni di carcere. Il 17 novembre 1852, su proposta di Marx, la Lega dei Comunisti è sciolta. Ancora nel 1852 scrive Il 18 Brumaio di Luigi Bonaparte in cui analizza il colpo di stato bonapartista del 2 dicembre 1851.
A Londra gli muoiono, in un breve arco di tempo, per denutrizione, i figli Heinrich Guido (1849-1850) e Franziska (1851-1852) e, per tubercolosi, Edgar (1847-1855); in quest'occasione scrive a Engels: «La casa è del tutto desolata e vuota dopo la morte del caro bambino che ne era l'anima. Non si può dire come il bambino ci manchi a ogni istante [...] Mi sento spezzato [...] Tra tutte le pene terribili che ho passato in questi giorni, il pensiero di te e della tua amicizia, e la speranza che noi abbiamo ancora da fare insieme al mondo qualche cosa di intelligente, mi hanno tenuto su».
Frequenta quasi giornalmente la biblioteca del British Museum raccogliendo una grande quantità di dati per l'elaborazione delle sue opere economiche.
Nel 1857 inizia a scrivere Per la critica dell'economia politica, pubblicata nel 1859 affrontando l'analisi della merce e del denaro in una sorta di introduzione a Il Capitale, l'opera maggiore, teorizzando la creazione del valore di scambio della merce mediante la quantità di lavoro sociale immesso in essa.