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Prosegue la linea togliattiana nota come "via italiana al socialismo", allentando il legame tra i comunisti italiani e quelli sovietici. Sostenne tra l'altro Alexander Dubcek e la Primavera di Praga, il movimento di rinnovamento da questi diretto (era a Praga per partecipare al Congresso del Partito Comunista Cecoslovacco il giorno prima dell'invasione sovietica). Questo fatto provocò risentimenti da parte del PCUS, partito che era sempre stato un fondamentale riferimento nella linea politica del PCI. Tentò di aprire un dialogo con il movimento del sessantotto, ma il suo tentativo trovò resistenze anche nelle file dello stesso PCI.
Membro dell'Assemblea Costituente e parlamentare per molti anni, fu segretario del PCI dal 1964 al 1972 e divenne poi presidente del Partito ed in questo ruolo affrontò con lucidità ed apertura sia la questione del nuovo rapporto con il mondo cattolico, che era uscito positivamente influenzato dal pontificato di Giovanni XXIII, sia la contestazione giovanile, che si innestava nel grande movimento internazionale del '68. Ma basterebbe ricordare il grande ruolo che Luigi Longo ebbe per la causa della libertà dei popoli e della democrazia sia nella difesa della repubblica spagnola che nella Resistenza italiana per rilevare il grande debito che tutti abbiamo nei suoi confronti. La capacità di Longo come dirigente emerse in modo straordinario nella guerra di difesa della Repubblica spagnola. Le Brigate internazionali che Longo diresse furono anche luogo di esperienza politica unitaria - spesso ardua - tra comunisti, socialisti, democratici. La risolutezza di Longo nell'assumersi delle responsabilità e nel prendere delle decisioni, la sua calma e il suo sangue freddo nel mezzo dei pericoli, furono, assieme a una grande conoscenza degli uomini e alla scrupolosa cura dei dettagli, fra i principali elementi della coesione e dei successi, ancorché mai definitivi, data la sproporzione degli armamenti, delle Brigate internazionali. La Repubblica spagnola sarà drammaticamente perduta. Ma quando sarà necessario iniziare la lotta di resistenza ai tedeschi, quel patrimonio sarà prezioso.