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Una volta eletto, Allende iniziò ad operare per realizzare la sua "piattaforma" di riforma socialista della società cilena. Fu avviato un programma di nazionalizzazione delle principali industrie private, fra cui le miniere di rame fino ad allora sotto il controllo della Kennecott e della Anaconda (aziende americane), si diede mano alla riforma agraria, fu creata una sorta di tassa sulle plusvalenze. Il governo annunciò una sospensione del pagamento del debito estero e al tempo stesso non onorò i crediti dei potentati economici e dei governi esteri. Tutto ciò irritò fortemente la media e alta borghesia ed acuì la tensione politica nel paese, oltre ovviamente a creare un discreto dissenso internazionale.
Durante la sua presidenza Allende non ebbe facili rapporti col Congresso Cileno, in cui era forte l'influenza della Democrazia Cristiana Cilena, partito conservatore. I Cristiano Democratici continuavano ad affermare che Allende stava conducendo il Cile verso un regime dittatoriale, sulla falsariga del governo cubano di Castro, e cercavano di moderare molte delle sue maggiori riforme costituzionali. Alcuni membri del Congresso addirittura invocarono l'intervento delle forze armate, tradizionalmente neutrali, a compiere un golpe per "proteggere la costituzione" (secondo alcuni questo fu una sorta di crudo ed esplicito "ultimo avvertimento" lanciato ad Allende affinché ammorbidisse le sue posizioni o, meglio, si dimettesse da sé, senza far pericolosamente scomodare i militari).