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Dopo aver tentato per tre volte la corsa presidenziale, il 5 settembre 1970 Allende fu eletto presidente come leader della coalizione Unidad Popular. Ottenne il primo posto al voto con 1.070.334 preferenze, ma, non avendo il 50% dei voti (36,3% a lui, 34% a Jorge Alessandri, 27,4% a Radomiro Tomic, della Democrazia Cristiana Cilena), il Congresso avrebbe dovuto decidere tra lui ed il secondo più votato.
Anche prima della sua vittoria elettorale, Allende attirò rapidamente su di sé il veto dell'establishment politico statunitense. A causa delle sue idee socialiste, si cominciò a temere che ben presto il Cile sarebbe diventato una nazione comunista e sarebbe entrato nella sfera d'influenza dell'Unione Sovietica. Per di più gli USA avevano cospicui interessi economici in Cile, con società come ITT, Anaconda, Kennecott ed altre.
L'amministrazione Nixon, in particolare, fu la più strenua oppositrice di Allende, per la quale nutriva un'ostilità che Nixon ammetteva apertamente. Durante la presidenza Nixon, i cosiddetti "consiglieri" statunitensi (che avrebbero imperversato in buona parte dell'America Latina per tutti gli anni '70 e '80) tentarono di impedire l'elezione di Allende tramite il finanziamento dei partiti politici avversari. Si sostiene che lo stesso Allende abbia ricevuto finanziamenti da movimenti politici comunisti esteri, ma tale ipotesi rimane ufficialmente non confermata, ed in ogni caso la portata degli eventuali contributi sarebbe stata ben minore rispetto alle possibilità di "investimento" statunitensi.