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Esercitò dapprima la professione di medico, fu massone, ma anche appassionato marxista ed acuto critico del sistema capitalista. Probabilmente già durante gli studi universitari si avvicinò al nascente Partito Socialista Cileno, del quale sarebbe molto presto divenuto cofondatore e principale leader. Allende fu dapprima ministro in governi di coalizione e successivamente presidente del Senato cileno.
Eletto presidente, Allende dichiarò la sua intenzione di promuovere riforme socialiste, la cosiddetta "via cilena al socialismo", che prevedeva radicali misure - riforma agraria, aumento dei salari, nazionalizzazione coatta del rame senza alcun indennizzo. I suoi avversari politici lo accusarono di voler convertire il Cile in un regime comunista, ma Allende rigettò queste insinuazioni.
Queste accuse, però, trovavano allarmata attenzione presso gli Stati Uniti, che apertamente manifestarono di considerare pericolosa la sua crescita politica, ovviamente non solo per motivi legati all'ideologia, stanti gli enormi interessi economici americani in quell'area. Documenti recentemente declassificati del governo USA hanno confermato che precisi ed inequivocabili ordini erano stati diramati agli agenti della CIA per prevenire l'elezione di Allende alla presidenza o, ove ciò non si fosse potuto impedire, per creare condizioni favorevoli per un golpe.